抗生素作為新興污染物受到全球?qū)W者的關(guān)注。10月14日,記者獲悉,西安建筑科技大學青年學者研發(fā)出一種新型復(fù)合光催化劑去除高濃度諾氟沙星,在解除抗生素污染方面取得新突破。

諾氟沙星(又稱氟哌酸)是目前最常用的喹諾酮類抗生素藥物,進入人體后由于無法被完全代謝,導(dǎo)致易殘留在多種水體中,危害嚴重。光催化是降解此類污染物最有效且有前景的技術(shù)之一,不過傳統(tǒng)光催化劑存在光生載流子快速重組的現(xiàn)象,限制了該技術(shù)的推廣應(yīng)用。

為解決該難題,許多學者提出將傳統(tǒng)光催化劑與碳材料復(fù)合構(gòu)建異質(zhì)結(jié)和吸附型增強光催化活性的策略,這對設(shè)計和開發(fā)新型光催化劑提出新挑戰(zhàn)。目前,已有研究發(fā)現(xiàn):非金屬或重金屬元素摻雜能提升光催化活性,然而多種非金屬元素共摻雜協(xié)同增強貴金屬半導(dǎo)體催化的作用機制仍處于研究初期。

近日,西安建大交叉創(chuàng)新研究院修復(fù)生態(tài)學研究團隊以活化生物炭(ACB)為載體,通過水熱反應(yīng)聯(lián)合化學共沉淀法研發(fā)了新型氮硫共摻雜生物炭基磷酸銀復(fù)合光催化劑(N,S-Ag3PO4@ACB),并嘗試應(yīng)用去除高濃度的諾氟沙星,研究成果在國際權(quán)威期刊Nature旗下期刊npj Clean Water發(fā)表,系統(tǒng)地探究了諾氟沙星的降解效果、多重環(huán)境因子影響、實際廢水處理、降解過程與路徑等,從而揭示了協(xié)同增強光催化的作用機制。論文第一作者兼通訊作者為青年教師王彤彤,西安建筑科技大學為該論文第一完成單位。

該研究構(gòu)建的復(fù)合光催化劑本質(zhì)上是含有納米銀顆粒的硫化銀/磷酸銀/活化生物炭三元復(fù)合材料,該復(fù)合材料具有特殊的p-n異質(zhì)結(jié)與Z-scheme型光生載流子轉(zhuǎn)移模式。采用氮硫共摻雜方式能豐富該復(fù)合光催化劑的元素組成、表面官能團和缺陷,同時也活化了介孔結(jié)構(gòu)。該復(fù)合材料在200—800納米全可見光段均有明顯的吸收,對諾氟沙星表現(xiàn)出高效去除效果。在光照120分鐘時對高濃度(50 mg·L-1)諾氟沙星的去除率超過90.42%,降解速率常數(shù)為0.0175每分鐘,總有機碳去除率達69.67%。在光照1小時即可對常見濃度(10 mg·L-1)的諾氟沙星完全去除。該復(fù)合光催化劑還具有多次可重復(fù)利用性、光穩(wěn)定性和在復(fù)雜環(huán)境下的抗干擾性。與同類型研究的光催化劑相比,該復(fù)合光催化劑更具性價比。

更重要的是該研究還揭示了非金屬元素共摻雜協(xié)同增強貴金屬半導(dǎo)體催化的作用機制。該研究顯示:石墨氮能活化了該復(fù)合材料的多孔結(jié)構(gòu)并增大了比表面積;氮和硫元素的孤電子能促進電荷的快速轉(zhuǎn)移,而且納米銀顆粒的表面等離子共振效應(yīng)也能增強光生電荷的分離效率;這與生物炭表面上的含氧官能團、環(huán)境持久性自由基和缺陷結(jié)構(gòu)一起協(xié)同增強了光催化反應(yīng)中活性氧自由基的生成。而且,該復(fù)合材料在可見光照射下就能產(chǎn)生大量活性氧自由基,例如超氧自由基、空穴和羥基自由基等,可快速氧化降解諾氟沙星。此外,該研究還發(fā)現(xiàn)尚未見報道的新降解中間體(P7)。經(jīng)鑒別,P7是喹諾酮類抗生素共有的官能團,其對該類抗生素的降解過程起到承上啟下的關(guān)鍵作用。

該研究為非金屬共摻雜協(xié)同增強貴金屬半導(dǎo)體光催化機制指引了新觀點,完善了相關(guān)理論;也為喹諾酮類抗生素的降解過程及新降解中間體提供了關(guān)鍵數(shù)據(jù),有助于推動低成本光催化技術(shù)的高效應(yīng)用。

責任編輯:黃蕊